In den 1840er Jahren beschäftigte Verdi sich mit drei Dramen Schillers als Vorlage für eine Oper: "Giovanna d'Arco" (nach "Die Jungfrau von Orleans"), "I Masnadieri" (nach "Die Räuber") und "Luisa Miller" (nach "Kabale und Liebe"); rund zwanzig Jahre später folgte mit "Don Carlos" der krönende Abschluß der Schiller-Vertonungen Verdis.

Nach dem großen Erfolg seiner Oper "Ernani" in London erhielt Verdi den Auftrag, ein neues Bühnenwerk für Her Majesty's Theatre zu schreiben. Das Haus hatte sich auf das italienische Repertoire spezialisiert, und Verdi war auf dem Wege, der führende italienische Opernkomponist zu werden. Die Premiere erfolgte im Juli 1847 unter Verdis Leitung; die Hauptpartien sangen große Stars der Zeit wie Luigi Lablache, Italo Gardoni und die legendäre Jenny Lind (Amalia). Die Partitur enthält viele reizvolle Passagen und zeigt Verdis Entwicklung zu künstlerischer Reife. Solocellist im Londoner Orchester war der berühmte Alfredo Piatti; ihm zu Ehren komponierte Verdi die Ouvertüre als kleines Konzertstück für Violoncello und Orchester.

Das Libretto schrieb der italienische Dichter Andrea Maffei (1798-1855), der sämtliche Bühnenwerke Friedrich Schillers ins italienische übersetzt hatte. Es folgt in groben Zügen dem Theaterstück: Carlo Moor, der ältere Sohn des Grafen Massimiliano, hat seine Braut Amalia und den Vater verlassen, um sich einer Räuberbande anzuschließen. Doch nun möchte er zurückkehren und hofft, daß der Vater ihm verzeiht. Carlos Bruder Francesco hat jedoch Carlos Brief an den Vater heimlich abgefangen und droht ihm in einer gefälschten Antwort für den Fall der Rückkehr die Gefangenschaft an; Carlo schließt sich daraufhin endgültig den Räubern an und wird zum Anführer gewählt. Nachdem Francesco den Bruder ausgeschaltet hat, will er auch den Vater beseitigen und gibt vor, Carlo sei ums Leben gekommen. Massimiliano, der Carlo in Wahrheit längst verziehen hat, fällt in Ohnmacht. Francesco nimmt ihn gefangen, erklärt ihn für tot und sieht sich nun selbst an der Macht.
Der Kammerdiener Arminio informiert Amalia, daß sowohl Carlo als auch Massimiliano noch am Leben sind. Als Francesco versucht, Amalia gewaltsam für sich zu gewinnen, droht sie, ihn zu ermorden, doch Francesco entkommt.
Die Räuber sind beim Versuch, Prag in Brand zu stecken, von Soldaten umzingelt worden, konnten sich jedoch befreien und lagern nun in der Nähe des Moorschen Schlosses. Dort trifft Carlo auf Amalia, verschweigt ihr jedoch seine Karriere als Räuberhauptmann. Die beiden gestehen einander ihre Liebe.
Carlo bereut sein Leben als Bandit und will sich umbringen, doch dann trifft er seinen Vater und erfährt die ganze Wahrheit von Francescos Intrigen. Carlo schwört, Rache zu nehmen.
Francesco wird von Gewissensbissen geplagt und beichtet einem Priester, der ihm jedoch die Absolution versagt. Als die Räuber das Moorsche Schloß stürmen, überschlagen sich die Ereignisse: Francesco flieht, Carlo gibt sich als Räuber zu erkennen, Amalia will dennoch bei ihm bleiben, der alte Graf segnet ihn sterbend. Die Räuber erinnern Carlo an seinen Eid. Um Amalia zu ersparen, die Ehefrau eines Räubers zu werden, tötet Carlo sie und will sich nun dem Gericht stellen.